A música psicodélica surgiu dentro da cena folk, quando o grupo The Holy Modal Rounders popularizou o termo em 1964. Com um conhecimento adquirido que incluía as músicas folk e jug band, grupos como Grateful Dead e Big Brother & The Holding Companyfizeram fama neste sub-gênero. O auditório The Fillmore, em San Francisco, foi um dos principais palcos para grupos - originalmente de jug band - como o Country Joe and the Fish e Jefferson Airplane. Em outra parte, enquanto o grupo The Byrds emplacava o hit"Eight Miles High", a banda The 13th Floor Elevators batizava seu disco com o nome "The Psychedelic Sounds of the 13th Floor Elevators". A música ficava cada vez mais associada à oposição à Guerra no Vietnã.

Na Inglaterra, o grupo Pink Floyd vinha desenvolvendo desde 1965 o rock psicodélico dentro da cultura underground local. Em 1966, surgiu a banda Soft Machine o cantor Donovan emplacou "Sunshine Superman", canção influenciada pela folk music, que se tornou uma das primeiros gravações pop psicodélicas. Em agosto daquele ano, os Beatles lançaram Revolver, álbum caracterizado pela psicodelia nas faixas "Tomorrow Never Knows" e "Yellow Submarine", assim como a memorável capa do disco. Ao mesmo tempo, nos EUA, os Beach Boys "respondiam" com o LP Pet Sounds. A partir de uma bagagem cultural blues rock, o grupo Cream estreou em dezembro e Jimi Hendrix fazia sucesso em terras britânicas antes de retornar para o solo norte-americano.

A cena psicodélica verdadeiramente engatou em 1967 com os lançamentos de LPs como Sgt. Pepper's Lonely Hearts Club Band, dos Beatles, e Their Satanic Majesties Request, dos Stones, além dos álbuns homônimos de estréia das bandas The Doors eJefferson Airplane. Com o Verão do Amor atingindo seu pico, o Festival Pop de Monterey destacou as performances de Jefferson Airplane e apresentou Janis Joplin e Jimi Hendrix. O auge desta tendência de grandes festivais de rock foi o Festival de Woodstock, em 1969. Bandas da cultura Paisley Underground de Los Angeles também se destacaram neste cenário pós-final de década.